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化学科学与工程学院闫冰团队合成磷酸功能化的β-酮烯胺和苯并恶唑连接的共价有机框架材料(COFs)用于去除污染水环境中的铀U(VI),相关成果发表于《先进功能材料》

来源:化学科学与工程学院   时间:2023-12-26  浏览:

众所周知,含铀废水的排放已经对生态环境造成了不可逆转的伤害。当含铀废水进入生态系统,将对环境本底造成严重辐射,致使一些植物不能正常生长。当含铀食品被食入人体后,对于可溶性的铀,将会被人体肺部所直接吸收,铀的化学毒性会使人体产生各种疾病;对于不可溶的铀,它将会在人体中存在几个月几年甚至更长的时间,这样也会使人体各个器官遭到严重损伤。此外,核废水中还含有多种其它高毒性化学元素,如Sr、Co、I和Cs。因此,开发合适的材料用于从污染的水系统中选择性地去除U(VI)是至关重要的。

同济大学化学科学与工程学院闫冰教授团队长期致力于共价有机框架材料(COFs)的功能化及应用研究,先后在Anal. Chem.,Small、Chem. Eng. J.,ACS Sustainable Chem Sci. Eng.,ACS Appl. Mater. Interface,J. Hazardous Mater.,Sens. Actuators B-Chem.,J. Mater. B/C,Talanta等主流期刊上发表论文20余篇,并受邀撰写该领域评述工作于Chemistry -A European Journal上在线正式发表。近日,该团队成功地合成β-酮烯胺和苯并恶唑连接的共价有机框架材料,并进行磷酸功能化改性,将之应用于从污染的水环境中去除铀U(VI),相关成果“β-Ketoenamine and Benzoxazole-Linked Covalent Organic Frameworks Tailored with Phosphorylation for Efficient Uranium Removal from Contaminated Water Systems”发表于国际知名期刊《先进功能材料》(Advanced Functional Materials)。

研究人员利用两个相同的配体在不同的条件下合成两例COF材料(TpPa-2OH和TpDBD),并成功地进行磷酸功能化反应得到两例高效的铀吸附材料(TpPa-2OH-Phos和TpDBD-Phos)。实验结果表明,TpPa-2OH-Phos和TpDBD-Phos在pH=5的条件下对铀U(VI)的吸附量分别可达410.9 mg·g-1和633.3 mg·g-1。一系列表征和DFT计算表明吸附剂中的N和O与UO22+的配位对铀吸附起着关键作用。此外,课题组研究了吸附剂TpDBD-Phos在真实水环境(渤海海水、黄海海水、同济河水、雨水)中的铀吸附性能。结果显示TpDBD-Phos在雨水中对UO22+的去除率高达87.71%。

 

TpPa-2OH-Phos和TpDBD-Phos合成示意图

闫冰教授为论文的独立通讯作者,化学科学与工程学院博士研究生梅斗超为论文第一作者。该研究工作得到国家自然科学基金项目的支持。

论文链接:https://doi.org/10.1002/adfm.202313314


 

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